四代核電:高溫氣冷堆乏燃料后處理的思考


來源:能源雜志   時間:2019-11-21 15:24:20


北極星核電網訊:高溫氣冷堆具有固有安全性,被認為是很有前途的第四代堆型。但是高溫氣冷堆的產業化發展,將會產生大量的乏燃料,然而目前我國對高溫氣冷堆乏燃料后處理還沒有統一的規劃。

(來源:能源雜志 ID:energymagazine作者:石磊 李金英 作者供職于中國核工業集團有限公司)

核能作為一種安全、清潔、經濟的新能源,已經得到了全世界的廣泛認可,日漸成為我國能源發展的一個重要方面。我國核電的發展用了近四十年的時間走過了“三輪引進”之路,自主研發核電技術逐步成長起來。

其中高溫氣冷堆作為第四代先進反應堆型,以全陶瓷型包覆顆粒為燃料元件,具有固有安全性、用途廣泛等特點,是我國完全自主產權的核電技術。我國“型譜化”的核電發展路線下,高溫氣冷堆產業化將具有獨特的優勢,未來將成為我國核電發展一個重要方向。

我國已建成10MW高溫氣冷實驗堆,正在建設200MW高溫氣冷示范堆,原本計劃2017年年底發電。但由于設備制造、工程拖期等原因,示范堆項目預計2020年年底發電運營。

此外,我國正在開展600MW商用高溫氣冷堆工程前期準備工作。目前,600MW商用高溫氣冷堆總體優化設計已經完成。不針對具體廠址的可行性研究報告工作也接近尾聲。

后續600MW商用高溫氣冷堆廠址前期工作準備已經如火如荼開展,首選廠址確定在山東,并且備選了廠址在浙江,保證600MW商用高溫氣冷堆項目落地。“十四五”期間,保守估計至少有3臺600MW的高溫氣冷堆機組開工建設。

高溫氣冷堆產業化發展將會產生大量的乏燃料元件,這是不可回避的一個重要問題。所謂的“乏燃料”是核電站/反應堆(含其他動力堆)燃料元件經過一個換料周期使用后,燃耗達到一定程度卸下來的使用過的燃料元件。乏燃料具有強放射性和毒性,含大量高放射性物質。這些乏燃料元件對安全、生態環境存在潛在的威脅。

未來我國在發展高溫氣冷堆的同時,需結合國內、外高溫氣冷堆乏燃料處理和處置技術發展現狀,在綜合考慮技術的可行性、經濟性、安全性和環境友好性等各個方面因素的基礎上,對高溫氣冷堆乏燃料后處理的戰略、技術處理方案進行階段性規劃。

高溫氣冷堆由于能源密度低和固有安全性的原因,同等裝機規模高溫氣冷堆乏燃料產生量相當于等裝機規模壓水堆乏燃料10倍以上。以10MW正在運行實驗堆進行統計,年產生乏燃料1.898噸。“十四五”期間,如開工3臺600MW的高溫氣冷堆機組,運營后每年產生626噸乏燃料,相當于210,000MW壓水堆(也即21個百萬千瓦壓水堆機組)乏燃料年產生量。

高溫氣冷堆乏燃料后處理策略選擇的主流方向

對照傳統乏燃料處理策略,高溫氣冷堆乏燃料后處理戰略分三種:一次通過式、暫時貯存和再循環戰略,結合我國乏燃料后處理戰略,“再循環”戰略是高溫氣冷堆乏燃料處理的主流方向。

所謂的“一次通過式”,即對乏燃料元件不處理,直接進行深層地質處置。

暫時貯存方式,即將反應堆卸出的乏燃料先暫存反應堆建筑物最底層的貯存庫內,存放一定時間后,外運到容量較大的離堆貯存設施中繼續暫存,等待若干年后,再做是否進行后處理的決定。

而再循環乏燃料后處理方式,即經過乏燃料后處理將U、Pu等提取再利用,也稱“閉式”核燃料循環。國外,如法國、日本、印度已經攻克再循環乏燃料后處理方式技術。而我國再循環乏燃料后處理方式技術尚處于起步階段,甚至落后印度20年。

一次通過式高溫氣冷堆乏燃料處理戰略的技術環節少,即卸出來之后不經后處理環節直接密封放到深地層的地質處置庫中進行埋藏,長期儲存。深地層埋藏就是將乏燃料元件放置在約1000m深的陸地巖層中,適用的地質組成有鹽礦、花崗巖、泥質巖和玄武巖等。處置庫的建造方法有溶解法、深層鉆孔、利用廢棄礦井等。

高溫氣冷堆乏燃料暫存戰略分為堆貯存和離堆貯存兩個過程。由于反應堆卸出的乏燃料具有很高的釋熱量和放射性,必須貯存一段時間才能運輸。按照相關規定,乏燃料至少要在電站儲存池儲存五年后才能往外運輸到容量較大的離堆暫存設施中。清華大學建造的10MW的高溫氣冷堆(HTR-10)按貯存9萬個乏燃料元件來設計。乏燃料元件卸在乏燃料罐內,這些罐暫存在反應堆建筑物最底層的貯存庫內。

高溫氣冷堆乏燃料“再循環”戰略是將高溫氣冷堆乏燃料經過預處理,分離出非石墨等中低放射性物質,其二氧化鈾核芯進入乏燃料后處理主工藝進行處理。高溫氣冷堆乏燃料元件分兩層。外層是不含燃料的石墨球殼;而內區是以石墨為基體的燃料區,在該燃料區中均勻彌散著包覆顆粒。每個包覆燃料顆粒采用五層構造,包覆顆粒中心是二氧化鈾核芯,外面包覆著3層熱解碳層和1層碳化硅層。

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基于高溫氣冷堆球型乏燃料元件的結構特點,其“再循環”后處理方案主要流程如圖所示,首先是基體石墨的破碎(一級破碎)、去除(一級旋流),然后是外層熱解碳層、碳化硅層和內層熱解碳層的破碎(二級磨蝕)、去除(二級高精旋流),最后是鈾、釷等氧化物的溶解提取工藝。

高溫氣冷堆乏燃料“再循環”戰略中破碎分級分離開相關高溫氣冷堆二氧化鈾核芯,直接進入后處理主工藝中進行后處理鈾钚產品分離。當然后處理主工藝技術可分為使用水溶液的濕法和不使用水溶液的干法。濕法主要有溶劑萃取法、離子交換法和沉淀法等。其中,溶劑萃取法中的普雷克斯(Purex)流程是當今后處理的主流技術。

進入新世紀以來,主要核能國家均投入大量人力物力開展干法后處理技術研究,并將主要精力集中在熔鹽體系的干法后處理流程開發上。由于目前干法流程中乏燃料的熔解過程或揮發過程會造成嚴重的設備腐蝕,因此離工業應用尚有很長一段距離。

此外,針對高溫氣冷堆燃耗深等特點,美、日、俄、印、韓等國對非水法超臨界流體后處理技術進行了探索開發。該技術具有萃取速率快、過程簡單、能大量減少二次廢液的優點。清華大學核研院正在開展研究,將電化學法解體石墨與超臨界流體萃取結合用于高溫氣冷堆乏燃料后處理,技術可行性得到初步驗證。

由于高溫氣冷堆乏燃料燃耗深、放射性強、裂片產物多,需對傳統方法進行適應性研究,以達到各工藝分部接口實現無縫銜接,并滿足放射源屏蔽及尾氣處理系統的要求。目前國內外在這方面開展的工作相對較少。

總之,高溫氣冷堆乏燃料結構復雜、燃耗深,采用“再循環”中的關鍵技術問題,主要包括石墨的去除、熱解碳層的去除、碳化硅的去除和鈾、釷氧化物的后處理等工藝技術。當前,國內外尚無成熟的經驗可以借鑒,需要深入的研究高溫氣冷堆乏燃料后處理工藝流程。

高溫氣冷堆乏燃料后處理關鍵技術方向

“再循環”方案中石墨的破碎、去除方法主要有碾碎法、焚燒法、強酸溶解法和脈沖法等。碾碎法是采用滾筒式或錘式破碎機進行機械破碎,然后根據石墨碎片和包覆顆粒粒度和密度的差異進行分離,最后直接將石墨作為低放廢物進行處理。

該方法最為簡單,易于操作,但易造成碳化硅層破碎,釋放出的裂變產物氣體和夾雜的鈾、釷等氧化物顆粒需要進一步處理,較為困難。

焚燒法可分為固定床焚燒、循環流化床焚燒、激光焚燒等。固定床焚燒技術需要石墨塊具有足夠大的比表面積,燃燒室具有較高的蓄熱性能,需要良好的供氧率和燃燒溫度,技術難度大,對燃燒條件要求高,否則會造成CO濃度非常高;其缺點是處理效率一般較低,燃燒速度較慢,目前尚未實現工程應用。

循環流化床焚燒技術是將石墨破碎后放入循環流化床鍋爐內進行焚燒處理,國際上法國應用了循環流化床焚燒技術處理石墨碎片。

激光焚燒技術是根據石墨形狀控制激光束的位置,對指定的區域進行焚燒;其優點是石墨不需要提前破碎,激光束溫度易控,其它污染物不需要分揀,可通過光學窗口遠程控制,缺點是焚燒效率低,速度慢。

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強酸溶解法是采用90%濃硫酸溶解破碎的石墨和氧化鈾的混合物,然后采用真空抽濾法過濾出含鈾溶液,分離出石墨粉末;其優點是分離石墨和浸取鈾、釷等氧化物可同時進行,步驟簡單,但需要考慮分離設備的耐壓問題與腐蝕問題。

脈沖法則采用高壓脈沖電流對乏燃料石墨球進行破碎。該法為近年興起的新方法,處理過程中不產生廢氣,較為先進,但是脈沖電流的控制條件苛刻,相關設備的研制較為復雜,尚處于實驗階段。

高溫氣冷堆乏燃料后處理方案中的另一難點是熱解碳層的去除和碳化硅層的破碎分離。乏燃料元件的石墨去除后,整個乏燃料的質量減少95%左右,體積顯著降低。如采用焚燒法、強酸法時,乏燃料熱解碳層同時被處理掉。如采用碾碎法時,利用高溫水蒸氣可去除熱解碳層,但是需要考慮生成物中產生的放射性元素14C以及放射性很強氣溶膠處理。

碳化硅層在高溫下不分解,硬度大,難以溶解在強酸溶液中,去除技術方案有機械粉碎法、氣流噴射粉碎法、化學反應法等。其中,日本核燃料公司在高溫氣冷堆燃料元件生產中發展的盤式破碎機,該設備可用于包覆燃料顆粒碳化硅層的破碎,當固定輪和轉動輪間的間隙為0.6mm時,100%破碎包覆碳化硅層,基本不引起二氧化鈾核芯的破碎。

日本和美國研究了噴射粉碎機粉碎碳化硅的方法,不需要尾氣處理、過程比較穩定,對設備的腐蝕不明顯,具有較好發展前景,缺點是碳化硅對設備磨損嚴重。

高溫氣冷堆乏燃料后處理中物料分離技術主要有機械分離法與化學反應法。常用機械分離技術為旋風器分離,化學反應技術則分為碳酸鹽法 、液相氧化法 、鹵鹽法和氟化法等。這些方法都是近20年內提出的實驗研究方法,主要原理為碳化硅通過氧化還原等物理化學變化達到分離的效果。目前,上述方法大都停留在實驗室研究階段。

我國高溫氣冷堆乏燃料后處理的策略選擇

為實現我國核能利用的可持續發展,我國采取閉式核燃料循環模式。但是,國內外都未建立高溫氣冷堆乏燃料的后處理再循環流程(也稱“閉式”核燃料循環),目前我國尚不具備高溫氣冷堆的乏燃料后處理能力。為此,需要根據國際形勢的變化和技術的發展進行決策,下面提出幾點戰略思考:

一、盡快開展高溫氣冷堆乏燃料后處理的整體規劃研究

基于我國積極穩妥發展核電的政策,未來乏燃料的暫存壓力將持續增大,在當前核資源緊缺、環境成本陡升的國際、國內背景下,我國高溫氣冷堆乏燃料迫切需要先進、安全、資源循環的后處理技術。發展后處理工業是保證我國核電事業可持續發展的重要環節。

結合我國國情和國內高溫氣冷堆乏燃料后處理的技術水平,近期采用暫存方式,并開展暫存技術的開發研究;中期規劃高溫氣冷堆乏燃料的石墨分離、燒蝕減容技術,碳化硅的分離技術;中長期規劃根據高溫氣冷堆乏燃料后處理的特點,建立高溫氣冷堆乏燃料的首端處理工藝(石墨及碳化硅分離減容)流程,并建立中試生產線,此外,研究高溫氣冷堆乏燃料在石墨及碳化硅分離減容后的乏燃料與Purex工藝流程的銜接,適時開展商用后處理大廠的建設。

二、積極開展高溫氣冷堆乏燃料元件分離減容和后處理流程適應性研究

高溫氣冷堆乏燃料元件結構復雜,相對于壓水堆,高溫氣冷堆燃料的燃耗深、裂變產物復雜,需積極開展高溫氣冷堆乏燃料元件的分離減容研究,比如石墨分離技術研究、碳化硅分離技術研究、氣體及飛灰固廢處理技術研究。

高溫氣冷堆乏燃料元件在經過破碎、旋分、焚燒等步驟之后獲得氧化鈾組分,在氧化鈾進入Purex工藝之前需要用王水溶解。由于燃耗深、放射性強、裂片產物多等,需對傳統的Purex流程進行適應性研究,包括鈾钚共萃、一循環、二循環、高放廢液處理等工藝環節的適應性研究。除了Purex流程,開展其他先進的乏燃料后處理工藝研究,比如干法、超臨界流體萃取等,也是可以考慮的路徑。

三、配套高溫氣冷堆乏燃料后處理,適時啟動乏燃料商用后處理大廠的建設

高溫氣冷堆乏燃料經過石墨分離燒蝕,碳化硅熱解層分離后,剩余部分的后處理與壓水堆乏燃料的后處理基本相同,均可采用Purex工藝流程。然而,當前我國乏燃料后處理技術相對落后,不能完全滿足我國核電發展的需要。國家一直支持相關的研究并取得了一定的成果,盡管如此,乏燃料后處理技術仍存在很多問題,后處理道路任重而道遠。

為了與我國核電發展配套,確保核能的可持續發展,必須進一步加大我國后處理技術研究開發力度,適時啟動乏燃料商用后處理大廠的建設,逐步使我國在后處理技術、裝備和能力等方面能夠趕上世界先進水平,從而取得參與國際合作與競爭的主動權。

總之,在大力推進高溫氣冷堆產業化的同時,需要加大對高溫氣冷堆乏燃料后處理技術的長遠規劃與研究。這樣可以充分利用鈾資源,提高核能經濟性,保障核能可持續發展,同時維護環境安全,實現核能潔凈化。

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